ARPES

虽然个人没有做过ARPES，但好歹在圈子里知名的ARPES供应商工作了好几年，聊过好多关于ARPES的天，想来我还是有那么点资格在知乎随便ARPES，如有错误，欢迎指正。ARPES是一门还在快速发展的技术，历史和未来紧密相连，我就写在一块了。

（主要是知乎又开始搞科学主题的活动了）

ARPES的基本原理与设备

所有光电子能谱的基本原理都是由赫兹发现并由爱因斯坦解释的光电效应。一个电子吸收一个光子后，可以逃离材料，其最大动能为hν−φ，其中hν为单光子能量，φ为材料功函。据此固体内（表面）电子的能量就可以被测量，核电子逃逸后的动能就比价带电子的小。

原理上，电子的动量也可以被探测，不同动量的电子在材料表面按照不同角度逃逸。由于电子穿过表面射出，垂直表面方向电子动量并不守恒，守恒的是电子平行与表面方向的动量。因此ARPES特别适合2D材料，我们主要对它平行表面方向的电子动量感兴趣。

原理上讲，ARPES就是将使用半球分析仪收集出射电子，透射到2D探测器上，从而得到电子在能量-动量信息。^[1]

ARPES可以直接探测动量-能量空间的信息，从而可以计算出样品中电子的动能及动量，将得到的能量与动量对应起来，就可以得到晶体中电子的色散关系。同时，ARPES也可以得到能态密度曲线和动量密度曲线，并直接给出固体的费米面。这些基本的信息在凝聚态物理中有着重要的意义。因此，ARPES也是拓扑绝缘体、超导材料等领域研究的重要工具。

由上述讲述可知，一台基本的ARPES设备，需要具备以下几个部分。

1. 带有2D探测器的半球分析器，它是直接探测电子能量和动量的核心元件。
2. 分析腔，提供光电子能谱实验所需的超高真空（UHV）环境；同时由于ARPES是探测的低能电子，分析腔还需要具备屏蔽地磁场的能力。
3. 紫外光源，激发电子逃逸。目前常用的光源有氦灯、实验室激光器、同步辐射等。
4. Manipulator，即样品操纵台。提供测量时样品必需的低温环境和运动自由度。

一台典型的ARPES设备结构如下图^[2]，下面对ARPES技术发展历史的回顾和展望，也将按照以上几部分讲述。

ARPES各核心部件的发展历史与展望

半球分析器

半球分析器在ARPES技术发明后有了飞跃式的发展。主要可以分为两个方面。

从第一代技术到第二代技术的进步是发明了角分辨分析器，可以直接得到动量-能量空间的图像。第二代技术到第三代技术在于Deflector，偏转器的发明，ARPES测量过程，不再需要转动样品。测试速度极大提升，同时避免了转动样品过程中机械位移带来的误差，使结果更加精确。

半球分析器的另一条进步路线是分辨率的提高，主要方法是扩大分析器半径和更好的电子光学校正。目前ARPES半球分析器的能量分辨率已经可以达到0.2甚至0.1 meV。

就半球分析器本身的未来的发展，本人了解到的两方面都有一些。

Deflection方面主要是通过不同的技术来实现，这个主要还是厂商的专利保护的原因。

进一步提高分辨率的工作也有研究组在做。方案是对分析器进行部分冷却，日本的Shin组就在做类似的尝试。不过，最终ARPES谱的分辨率，是由分析器的能量展宽、光源的展宽，样品的本征展宽（样品温度相关）共同决定的，大多数时候，分辨率的限制条件也不在分析器。对大部分研究，目前分析器的分辨率已经足够了。

目前很多科学家，对ARPES分析器的发展要求，更多在技术细节上，比如探测更加自动化，数据分析更加便捷等。

Manipulator

Manipulator发展的一大动力是液氦价格太贵，且不易获取，避免使用液氦连续流制冷。目前压缩机制冷闭循环无液氦的ARPES Manipulator已经相当成熟了。但还是有一个问题，压缩机制冷会带来微米级的振动。对常规ARPES研究这不成问题，但对于μARPES这是巨大障碍，目前做μARPES无法选择闭循环Manipulator。也许闭循环Manipulator的减震会是未来的发展方向之一。

前面提到过，ARPES的分辨率是与样品温度相关的，因此获得更低温度也是Manipulator发展的方向之一，这也可以基于两部分描述。

第一是在使用相同冷源的情况下，通过更好的热屏蔽获得更低的温度。而热屏蔽的部件需要被分析器从有限的空间容纳，并且便于操作。这需要两方面的工作，即尽可能精巧的热屏蔽设计和分析器有尽可能大的工作距离。

第二是使用新的制冷技术。目前JT制冷技术已经开始被尝试引入ARPES Manipulator，预计可以达到略高于1K的温度。JT ARPES Manipulator成熟后，如果进一步降低温度仍有科学意义，也许可以引入考虑3He JT，甚至稀释制冷技术。

另外就是Manipulator有更高的自由度（现在已经可以做到六轴），且操作更加便捷。

光源

目前ARPES常见的光源还是氦灯、实验室激光、同步辐射光。

Electron cyclotron resonance是目前较为先进的氦灯技术，相比传统的discharge lamp技术，它产生的光线宽更窄，同时腔体的真空度更好。目前对于实验室氦灯的发展需求，可能还是更小的光斑，能进行μARPES研究。

最近几年发展起来的7 eV, 11 eV激光技术，可以用于ARPES研究，激光具有亮度高，光斑小等特点，在ARPES研究中有独特的优势。目前来看，可以考虑的发展方向是，进一步提高激光器稳定性，更多波段的选择，甚至连续可调。

应当说同步辐射光还是目前最理想的ARPES测试光源。同步辐射的发展太专业了，我不会写。个人的想法还是，多造光源，现在光源机时实在太紧张了。

自旋ARPES Spin-ARPES

进行ARPES测试时同时得到电子自旋信息，也是部分研究领域需要的。目前有Mott, VLEED, Spin image等技术。这个我着实不懂，就不乱展开了，可能的发展方向还是信号更强，测量更容易？下图是一个Spin ARPES的测试结果^[3]。

另外自旋探测与ARTOF的结合可能也是一个发展方向（下文叙述）。

微区ARPES μARPES

对于非均一的样品（表面生长局域结构等），探测微区信息是极其重要的。

使用氦灯做光源，光斑尺寸是一个问题，无液氦Manipulator的稳定性是另一个问题。使用液氦制冷的Manipulator和激光光源倒可以克服这两个问题。

另一个问题是如何实现有效定位，毕竟在样品表面很难同时实现（亚）微米级的成像。目前有一个方式是使用同一个分析器进行PEEM和μARPES的研究。不过此ARPES探测原理上和传统ARPES略有不同，能量分辨率上有显著差异，不能满足大量研究的需求。这也许是将来的一个发展方向。

ARTOF

前面提到的ARPES都是基于半球分析器的。但飞行时间TOF同样可以探测电子能量。使用此类分析器进行ARPES研究，也称ARTOF。

与半球分析器不同，ARTOF一次收集所有能量的电子，在超快过程的研究等领域有特殊应用。

ARTOF倒不是什么新技术，但它对光源亮度等有更高的要求，过去不是特别流行。随着激光技术的发展和更多同步辐射光源的营建，目前ARTOF正在变得更受关注。

目前ARTOF没有成熟的自旋探测方案，这也许是一个发展方向。